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Fusion glass : le passage du verre au liquide

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Paire potentielle de domaines PMMA. ( a ) Couplage potentiel U ( r ) en fonction de la distance centre à centre à 27 ° C extraite de la fonction de distribution radiale g ( r ) (Fig. S1). (B) La température effective des sphères de poly(méthacrylate de méthyle) (PMMA) de diamètre 2,08 µm. Teff = kBT/∣Umin∣ diminue avec la température de l’échantillon. T. Umin est la limite inférieure de la mesure U(r). ligne pointillée, ajustement linéaire ; kBT, constante de Boltzmann. crédit: La science avance (2023). DOI : 10.1126/sciadv.adf1101

La transition du liquide au verre est une procédure scientifique complexe, tout comme la transition du verre au liquide connue sous le nom de fusion du verre. Dans un nouveau rapport publié en La science avanceQi Zhang et une équipe de recherche en physique de l’Université des sciences et technologies de Hong Kong en Chine ont synthétisé du verre colloïdal par dépôt en phase vapeur et les ont fait fondre pour observer la dynamique de la transition vitreuse.

Les paramètres structuraux et dynamiques sont saturés à différentes profondeurs pour définir une couche liquide et une couche intermédiaire vitreuse. Les scientifiques ont observé la cinétique d’une seule particule aux propriétés différentes pour confirmer les prévisions théoriques de fusion de la couche superficielle vitreuse.

Dynamique de la fusion du verre

La fusion du verre n’est pas, comme on le suppose, un processus réversible de transition de la composition du verre du liquide au verre. Le mécanisme de fusion du verre en est au stade initial de développement, contrairement à celui qui a été étudié de manière intensive Transitions formatrices de verre. Les verres ont montré une super stabilité Fusion de surface hétérogène Dans le mécanisme de pré-fusion de surface pour empêcher la fusion de l’intérieur.

étaient des scientifiques des polymères Etude atomique et moléculaire verre superstable, et décrit les colloïdes comme des systèmes modèles distincts pour étudier le comportement de fusion du verre dû aux particules micronisées et aux mouvements thermiques qui peuvent être observés à travers microscope optique. Les colloïdes fournissent des informations microscopiques importantes sur le verre en vrac incl Aperçu de la fusion du verre induite par cisaillement.

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Processus de fusion du verre colloïdal monocouche sous le changement rapide de température, la couleur change avec le temps. crédit : Science Advances, doi : 10.1126/sciadv.adf1101

Les chercheurs n’ont pas encore exploré la fusion de masse ou de surface induite thermiquement au niveau des particules individuelles, car elle nécessite des colloïdes avec Gravité contrôlée. Dans ce travail, Zhang et ses collègues utilisent des colloïdes attractifs pour mesurer la cinétique microscopique dans diverses plages de température, pour examiner les changements de température lents et rapides d’échantillons monocouches et multicouches, et pour comprendre les voies de fusion et de pré-fusion.

Fusion en surface sous un lent changement de température. A 27,0° (A et B) et 25,4°C (C et D), les particules de la monocouche sont colorées par ρ et log (DW), respectivement. Barres d’échelle, 20 µm. (E) À 26,0 ° C, les profils de paramètres structurels {~ (y) et s ~ 2 (y)} sont ajustés par Eq. 3 (courbe continue rouge); profils de paramètres dynamiques { log[τ(y)]~, inscrivez-vous[ph(y)]~, et journal[DW(y)]~} est équipé de l’Eq. 4 (courbe en pointillés noirs). Les cinq systèmes (vapeur, vapeur dense, liquide, vitreux et vitreux en vrac) ont quatre interfaces définies sur l’axe x supérieur ; Leurs positions ys, 0,1,2 sont localisées à ρ ~ = 5,50, 95% et log(DW) ~ = 95%, respectivement. y = 0 est défini comme y0 à 27,0 °C [yellow dashed lines in (A) and (B)]. crédit: La science avance (2023). DOI : 10.1126/sciadv.adf1101

Expériences de fusion du verre : pré-fusion de surface sous des changements de température lents

Au cours des expériences, Zhang et l’équipe ont combiné un mélange 50:50 de sphères de polymère pour surmonter la cristallisation et ont ajouté un colorant pour induire une attraction entre méthacrylate domaines. Ils ont infusé le colorant dans la région non chauffée par thermophorèse pour réduire la force d’attraction, la température effective augmentant de manière linéaire.

Les résultats ont donné des colloïdes monocouches et multicouches. L’équipe a assemblé du verre colloïdal par dépôt en phase vapeur pour le façonner Verres moléculaires ultra-stables. Ils ont observé les particules par microscopie optique et suivi les mouvements des particules browniennes en utilisant L’analyse d’image.

Profils verticaux à la surface du verre monocouche sous changement de température lent. ρ ~ profils (A) et s ~ 2 profils (B) à différentes températures s’effondrent sur l’Eq. 3 (courbes en pointillés blancs). (C) Profil de ρ ~ à 26,8 °C équipé de la fonction tangente hyperbolique, prédiction de la théorie de Landau de la fusion pré-cristalline, fonction d’erreur et fonction Fisk-Widom (FW). Log (DW) ~ profils (D) et log (τ) ~ profils (E) à différentes températures s’effondrent sur l’Eq. 4 (courbes en pointillés blancs). (F) Log (DW) ~ profil à 26,8 ° C équipé de la fonction exponentielle et de la prédiction du modèle de chaîne collaborative. crédit: La science avance (2023). DOI : 10.1126/sciadv.adf1101

Effet d’un changement de température lent sur les facteurs structurels et dynamiques

Les scientifiques ont observé des transitions de fusion complètes à 25,3 degrés Celsius. Au cours du processus de pré-fusion des cristaux, les chercheurs ont prédit une croissance en loi de puissance de l’épaisseur du liquide de surface théoriquementet notez les résultats expérimentalementEt avec simulateur. L’équipe a déterminé la relation entre la structure locale et la dynamique, où la région à faible densité près de la surface a montré un comportement de transition de couplage de motif du verre fragile tandis que la région à haute densité près de la masse a montré Comportement d’Arrhénius de verre fort.

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Ce croisement cassant à fort a été observé avec une baisse de température également dans l’eauEt lunettes en métalEt Verre organique / inorganique. La recherche actuelle se concentre sur la liaison dynamique structurelle du verre en vrac et du liquide surfondu fournissant un contact proche de la surface.

Fusion de surface sous le changement rapide de température. (a à c) L’échantillon monocouche coloré par log (DW) à différents moments. Barres d’échelle, 20 µm. (D à F) ρ(y) et log[DW(y)] (a) à (c) équipé des équations. 3 (courbes pleines) ainsi que 4 (courbes en pointillés) et 5 (courbes en pointillés), respectivement. Ils partagent les mêmes axes y doubles. Les régions colorées sont indiquées en (H). (G) Profils d’intensité à travers la couche vitreuse à différents moments adaptés à l’équation. 3 (courbes pleines). (h) Évolution des couches superficielles. crédit: La science avance (2023). DOI : 10.1126/sciadv.adf1101

Dynamique multicouche et changements de température

tandis que monocouche et bicouche cristaux colloïdaux; ont montré différents comportements de pré-fusion et de fusion de la surface, monocouche et multicouche verres colloïdes Préservation des similitudes lors de la fusion et de la pré-fusion. La fusion des cristaux est généralement observée par une augmentation soudaine de la température au-dessus du point de fusion. Pour faciliter cela, l’équipe a soudainement changé le mode de température pour étudier à la fois les processus de fusion et de pré-fusion dans le verre.

La température de transition vitreuse était inférieure sous des changements de température rapides, par rapport à la valeur sous des changements de température lents. Les verres bicouches et triple couches qui ont été soumis à un changement rapide de température ont montré des comportements de pré-fusion. Les chercheurs ont déjà observé la vitesse constante de fusion dans le verre très stable Sans test bêta Et avec simulationqui rejoignent les observations faites dans cette étude.

Régions de réarrangement collaboratif (CRR) à la surface du verre monocouche sous changement rapide de température. (a à d) Différentes régions de réarrangement coopératif (CRR) dans la monocouche sont étiquetées avec des couleurs différentes à 1000, 2000, 2800 et 3500 s. Barres d’échelle, 20 µm. crédit: La science avance (2023). DOI : 10.1126/sciadv.adf1101

Régions de réarrangement collaboratif

Zhang et l’équipe ont souligné les régions de réarrangement coopératif qui sont essentielles pour Verre détendu près de la surface. Ils ont identifié ces régions comme des amas d’au moins deux particules mobiles et ont supposé qu’elles contenaient un noyau compact entouré d’une coquille en forme de chaîne.

Au fur et à mesure que la température effective augmentait avec le temps, la forme du matériau passait de structures compactes à des structures filiformes, telles que et s’attendre Et avis dans de grandes tasses. Pendant le processus de chauffage, la région de réarrangement coopératif polarisé à la surface du verre monocouche est passée de parallèle à presque perpendiculaire, pour faciliter la fusion. L’inverse était vrai pour ces régions lors de la croissance du verre par dépôt en phase vapeur.

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perspectives

De cette façon, Qi Zhang et ses collègues ont effectué une cinétique à une seule particule pour révéler deux couches de surface dans le verre. La couche liquide sur le dessus est restée stable à une température constante plutôt que de se répandre dans la masse indiquant un comportement de pré-fusion plutôt que de fusion. Ils ont noté des similitudes entre le verre et les cristaux pendant le processus de fusion et de pré-fusion, par exemple, le verre ordinaire a montré une fusion semblable à un noyau, un peu comme des cristaux pour soutenir L’origine thermodynamique de la transition vitreuse. Les scientifiques des polymères en sont encore à la phase préliminaire d’étude des fusions de surface du verre, ce qui nécessite des détails théoriques et expérimentaux au niveau de la particule unique.

Jusqu’à présent, les simulations se sont concentrées sur la vitesse de fusion vers l’avant et la profondeur d’intersection de Surface soluble en vrac, tandis que le concept de pré-fusion du verre reste profondément débattu. Le vitré a également montré une glaçure supplémentaire contrairement aux processus de pré-fusion cristalline – ce qui va au-delà de la théorie de la pré-fusion. Alors que les résultats du comportement de pré-fusion/fusion observés ici sont Style de verre en vracils contredisent la dynamique comportementale des Cristaux monocouche/bicouche.

Plus d’information:
Qi Zhang et al, Pré-fusion et fusion de surface du verre colloïdal, La science avance (2023). DOI : 10.1126/sciadv.adf1101

Hajime Tanaka et al., Révélant des caractéristiques structurelles clés cachées dans les liquides et les verres, Nature Avis Physique (2019). DOI : 10.1038/s42254-019-0053-3

Informations sur la revue :
La science avance


Delphine Perrault

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