Amélioration de la photosynthèse de l’ammoniac ambiant à l’aide de nanofeuillets avec des lacunes d’oxygène à échange de lumière

Les chercheurs ont présenté une stratégie pour introduire des lacunes d’oxygène commutables par la lumière et activer Mo dans Bi₅une₇Des nanofeuillets pour une photocatalyse N. efficace₂ Installations. Le photocatalyseur modifié atteint un N élevé₂ Activités optiques de l’installation grâce à un meilleur positionnement de la bande de conduction, une meilleure disponibilité de la lumière et un N amélioré₂ Adsorption et séparation du porteur de charge.

La question de l’efficacité de l’azote (N₂Réduction en ammoniac (NH₃) représente un défi important pendant des décennies car la liaison inerte N≡N peut difficilement être rompue en raison de l’énergie de liaison extrêmement élevée de 940,95 kJ/mol^-1. A ce jour, l’installation industrielle de N.₂ au New Hampshire₃ Il est monopolisé par le procédé énergivore Haber-Bosch (673-873 K et 15-25 MPa), qui est utilisé de manière non durable. gaz naturel faire de l’hydrogène (H₂) matière première avec une consommation d’énergie massive à partir de combustibles fossiles, ce qui entraîne une grande quantité de dioxyde de carbone (CO₂) émission. Dans ce contexte, la photocatalyse N₂ La réduction est une méthode alternative durable pour NH₃ Synthèse de N.₂ et de l’eau dans les conditions ambiantes.

Cependant, l’efficacité de la plupart des photocatalyseurs conventionnels est encore loin d’être satisfaisante principalement en raison de la dissociation de la liaison solide de l’azote inerte.₂, qui résulte de la faible liaison de N.₂ au catalyseur et en outre un transfert d’électrons inefficace du photocatalyseur aux orbitales antiliantes de N₂. Afin d’améliorer l’efficacité de N.₂ Fixation photonique, introduction de centres de dons électroniques comme sites d’activation catalytique pour l’amélioration de N لتحسين₂ Les propriétés d’adsorption et l’optimisation du transfert de charge optique dans les catalyseurs sont une stratégie prometteuse.

La lacune en oxygène (OV) représente le type de défaut de surface le plus étudié et le plus répandu pour N₂ Installations. D’une part, l’OV peut être facilement généré pour l’énergie de formation relativement faible ; D’autre part, OV peut aider les photocatalyseurs à obtenir un N excitant₂ Activité de photostabilisation en raison de sa supériorité sur N.₂ Capturez et activez. Par conséquent, les semi-conducteurs avec OV peuvent être suffisants pour améliorer N₂ performances d’installation. Le dopage aux métaux de transition (TM) est une autre méthode efficace et largement étudiée pour améliorer l’activité photosynthétique de N₂ stabilisation, car les espèces TM possèdent la capacité bénéfique de se lier (et même de s’activer) avec le N inactif₂ À des températures plus basses en raison de ses orbitales d vides et occupées, qui peuvent atteindre TM-N₂ interaction passant par Faire un don Acceptation des électrons. Mo, en tant que composant essentiel du centre catalytique de la mystérieuse nitrogénase dépendante du Mo, a attiré beaucoup d’attention sur N₂ Installations. À cette fin, les matériaux riches en OV et dopés au Mo seraient des candidats idéaux pour N.₂ Pose optique. De plus, les matériaux en couches d’oxybromure de bismuth et d’oxybromure (BiOBr) ont suscité beaucoup d’intérêt en raison de leurs bandes interdites appropriées et de leurs structures de couches uniques. Pour les semi-conducteurs à base de BiOBr, tels que Bi₃une₄Br et Bi₅une₇Br, il a été révélé qu’un OV avec suffisamment d’électrons locaux à sa surface facilite la capture et l’activation de N inerte₂ molécules.

Récemment, une équipe de recherche dirigée par le professeur Yi Jun Shu de l’Université de Fuzhou, en Chine, a signalé que l’introduction des OV et du dopant Mo dans Bi₅une₇Les nanofeuillets de Br peuvent améliorer considérablement la photoactivité de N₂ Installations. Les photocatalyseurs modifiés ont montré un mode de bande de conduction optimal, une meilleure absorption de la lumière et un N amélioré₂ adsorption et séparation du porteur de charge, qui contribuent conjointement à l’élévation de N₂ Activités d’installation photovoltaïque. Ce travail fournit une approche prometteuse pour concevoir des photocatalyseurs avec des OV photocommutables pour N₂ réduction à NH₃ dans des conditions douces, ce qui met en évidence la large gamme d’applications des photocatalyseurs nanostructurés à base de BiOBr en tant que N efficace₂Installations systèmes. Les résultats ont été publiés dans Journal chinois de stimulation.